Der Ankauf von 88 Werken von Paul Klee bildete zu Beginn der sechziger Jahre den Grundstock der Kunstsammlung Nordrhein-Westfalen, die seit 1986 ihr Domizil in dem eleganten Bau am Rande der Altstadt hat, einem Entwurf der dänischen Architekten Dissing und Weitling. Die geschwungene Fassade des Eingangsbereichs, in dem die gläserne Cafeteria direkt nebenan einen markanten Akzent setzt, schmiegt sich um den Grabbeplatz. Der Bestand an Werken von Paul Klee, der von 1931-33 an der Kunstakademie unterrichtete, ist zwischenzeitlich auf knapp hundert Arbeiten angewachsen, darunter befinden sich wichtige Bilder aus allen Schaffensperioden.

Der Schweizer Galerist Ernst Beyeler hatte den Kauf seinerzeit vermittelt; der damalige Ministerpräsident, der dem Land die bedeutende Kollektion gesichert hatte, sah sich angesichts des hohen Preises seinerzeit heftigen Anfeindungen ausgesetzt. Werner Schmalenbach, der Gründungsdirektor der neuen Landessammlung, baute in knapp drei Jahrzehnten ein beeindruckendes Konvolut mit Meisterwerken des 20. Jahrhunderts auf, die der Kunstsammlung Nordrhein-Westfalen eine herausragende Position in der internationalen Museumswelt gesichert haben.

Ganze Werkgruppen von Ernst Ludwig Kirchner, Max Beckmann, Piet Mondrian, Giorgio de Chirico, René Magritte, Max Ernst, Joan Miró, Antoni Tapiès, Andy Warhol und Robert Rauschenberg sind in vorhanden, die in den weiten Räumen, die von gleichmäßigem Tageslicht erfüllt sind, eindrucksvoll zur Geltung kommen. Der Schwerpunkt der Kunst nach dem Zweiten Weltkrieg liegt bei der amerikanischen Malerei. Mit hochrangigen Bildern von Mark Rothko, Franz Kline, Frank Stella, Robert Rauschenberg, Jasper Johns und Andy Warhol bietet sich ein einzigartiger Blick auf die amerikanische Kunst der fünfziger und sechziger Jahre.

Anziehungspunkt für viele Besucher ist der ebenfalls reiche Bestand an Werken von Joseph Beuys, der seit 1961 einen Lehrstuhl an der Düsseldorfer Kunstakademie innehatte. Sein letztes großes Werk „Palazzo Regale“ gehört ebenso wie sein „Konzertflügeljom“ zu den wichtigen Schätzen des Museums.

Der Museumsbau am Grabbeplatz (K20) gegenüber der Kunsthalle und in unmittebarer Nähe zur Oper erwies sich mit seinen 3.200 Quadratmetern auf drei Etagen schon bald als zu bescheiden dimensioniert für den Anspruch einer Landesgalerie. Im Jahr 2008 wurde der Grundstein für den Erweiterungsbau gelegt, der im Juli 2010 eröffnet wurde. Der Bau knüpft in der architektonischen Formsprache an den Altbau an. Während der zweijährigen Schließungsphase des Museums wurde auch der Bestandsbau grundsaniert und an den technischen Standard des Erweiterungsbaus angepasst.
Seit April 2002 dient der Kunstsammlung Nordrhein-Westfalen auch das malerisch in einem Park gelegene ehemalige Ständehaus als weiteres Museum (K21). Bis 1988 hatte hier der nordrhein-westfälische Landtag seinen Sitz, dann war lange unklar, was mit dem Gebäude geschehen sollte, das zusehends verfiel. 1998 begann dann endlich der Umbau zum Museum.

Vier Gebäudeflügel mit umlaufenden Arkadengängen umgeben den zentralen öffentlichen Platz des Hauses, eine weitläufige Piazza. Die dreijährigen Umbauarbeiten des Repräsentationsbaus im historistischen Stil wurden von den Architekten Kiessler + Partner aus München geplant. Sie schufen einen modernen Museumsbau mit einem eindrucksvollen gläsernen Kuppeldach in Form eines Muldengewölbes aus 1919 Scheiben, das die Ästhetik des Gebäudes bestimmt und zugleich einen großzügigen Skulpturengarten auf der obersten Etage überspannt.

Während die Außenfassade erhalten blieb, wurden im Inneren nahezu alle Einbauten entfernt. Das historische Treppenhaus blieb erhalten und führt zu den Galerien der drei oberen Stockwerke. Die flexible Wechselausstellungshalle im Untergeschoss und die oberen Räume fassen über 5.300 m² Ausstellungsfläche.
Das in der Düsseldorfer Altstadt gelegene Schmela Haus bereichert seit 2009 als „Probebühne“ und Vortragsort die Landessammlung. Der denkmalgeschützte Bau des niederländischen Architekten Aldo van Eyck (1918-1999) beherbergte bei Eröffnung 1971 die Galerie Alfred Schmela, das erste eigens zu diesem Zweck errichtete Galeriegebäude der Bundesrepublik. Seit Frühjahr 2011 wird das Schmela Haus auch wieder für Ausstellungen genutzt.